1986년 체르노빌 원자력 발전소 폭발로 인해 많은 방사성 물질이 대기 중으로 누출되어 여러 나라에 피해가 나타났고(Hahn, 2013), 2011년에는 일본 동북부 앞바다에서 발생한 지진과 쓰나미로 후쿠시마 원자력 발전소에 폭발이 일어나 대규모의 방사성 물질이 해양과 대기 중으로 유출되었다(Kim 등, 2016). 이러한 방사능 사고로 방사능 안전성에 대한 문제가 대두되었고 해양으로 누출된 방사성 물질로 인한 수산물의 방사능 오염에 대한 문제가 제기되었다(Buesseler 등, 2011; Wada 등, 2013). 특히 우리나라와 해양 인접국인 일본에서의 사고로 우리나라 수산물 안전성에 대한 불안감이 높아지면서 원전 사고 이후 국내에서 수산물 소비가 위축되어 수산물 소비 시장에 일시적으로 침체가 일어나기도 하였다(Kim 등, 2016).

후쿠시마 원자력 발전소 사고 이후 핵연료 냉각수와 원전 건물로 흘러들어온 빗물과 지하수 등으로 방사성 오염수가 발생하였고 이는 원전 부지 내 탱크에 저장됐다. 원전 운영사인 도쿄 전력에 따르면 지금까지 약 1천 개의 탱크에 저장해 왔지만, 매일 새로운 오염수가 발생하여 탱크는 포화 상태이므로 더 이상의 저장이 불가하다고 하여 오염수의 폐기를 결정하였다(Kang, 2023). 이에 일본 정부는 2021년 후쿠시마 원전 오염수의 해양 방류를 결정하였고 2022년 일본 원자력규제위원회에서 오염수의 해양 방류 계획을 정식으로 인가하였다(Park, 2024).

오염수에는 아직 많은 방사성 핵종이 포함되었을 가능성이 있으며 해양 방류로 인해 생태계에 피해가 나타날 수 있다(Chung, 2024). 또한 수산물 안전성에 대한 우려로 수산업계에 피해가 나타날 수 있으며 특히 한일해협으로 근접한 지역에 피해가 클 것으로 예상되므로 지속적인 연구가 필요하다(Jung 등, 2023).

제주연구원의 도내에서 수행한 원전 오염수 방류에 따른 피해조사 및 세부대응계획에 따르면 원전 오염수 방류에 대한 우려가 높고 타지역에 비해 제주도의 수산업에 미치는 영향이 더 심각할 것이라고 나타났다(Jeju Research Institute, 2022). 이러한 결과에 대한 세부대응계획으로 수산업 경제 활성화와 소비위축 대응 방안, 방사능과 방사선에 관한 연구와 해양 환경 모니터링을 포함하는 과학적 연구의 필요성에 대해 제시하였다(Jung 등, 2023).

국내 유통 수산물에 대한 방사능 농도 조사(Kim 등, 2015), 후쿠시마 원자력 재해 이후 수산물의 방사능 측정(Kim 등, 2016) 등과 같이 수산물에 대한 방사능 농도 조사와 관련된 연구가 수행됐지만 높아지는 방사능 오염에 대한 우려에 비해 연구가 부족한 실정이다(Lee와 Kim, 2021). 또한 후쿠시마 원전 오염수가 4~5년 이후부터 제주도와 남쪽 해역으로 유입될 것으로 예상되나(Kim 등, 2023), 제주 지역의 수산물에 대한 방사능 오염도에 관련된 선행 연구(Han 등, 2020; Kang 등, 2004)가 미비하므로 지속적인 연구가 필요하다.

따라서 본 연구는 후쿠시마 원전 오염수 방류 영향 및 제주 지역 유통 수산물의 안전성에 대한 기초자료를 제공하고 수산물의 방사능 오염에 대한 불안감을 해소하고자 하였다.

재료

본 실험에서는 제주도민들의 이용이 활발한 대형마트와 지역별 오일시장 및 전통시장, 수산물이 많이 유통되는 수산업협동조합 등에서 소비되는 국내산 수산물을 구매하여 시료로 사용하였다. 갈치, 고등어, 옥돔과 같이 제주에서 많이 판매되는 품목을 포함한 어류 42건, 조류 4건, 연체류 8건으로 총수산물 54건에 대해 분석하였다.

방사능 분석

감마핵종은 전처리가 다른 핵종에 비해 간단하고 빠른 시간 내에 분석이 가능하여 초기 방사능 분석에 보편적으로 활용되므로(Park 등, 2022) 본 실험에서도 감마핵종을 분석하였으며, 감마핵종 중 자연방사성핵종인 ⁴⁰K와 식품의약품안전처에서 관리하는 인공방사성 핵종인 ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs, ¹³¹I을 분석 대상 핵종으로 하였다(MFDS, 2024a). 감마핵종 분석을 위해 건조법이나 회화법을 이용하기도 하지만(Kim 등, 2015) 분석 시간 단축을 위해 생시료를 그대로 사용하는 직접법을 선택하였다. 시료는 내장이나 뼈와 같은 비가식부위는 제거한 후 가식부만을 식품분쇄기(Robot Coupe R2, Robot Coupe)를 통해 분쇄하고 균질화한 뒤 직경 142.3 mm, 높이 140 mm, 1 L의 측정 용기인 마리넬리 비커(Marinelli beaker, Hyosung Presicion Co.)에 충진하고 밀봉하였다. 밀봉한 시료의 중량을 정밀히 단 후 감마핵종분석기(Gamma-ray spectroscope, ORTEC)를 이용하여 방사능 농도를 측정하였다.

본 실험에서 사용한 감마핵종분석기는 고순도 게르마늄 검출기(high purity germanium, HPGe, ORTEC)로 상대효율은 60%이고, 에너지 분해능(full width at half maximum)이 ⁶⁰Co 핵종에서 방출하는 1.33 MeV의 선원에 대하여 1.87 KeV이다.

에너지 및 효율 교정을 위해 한국표준과학원에서 인증 및 보급하는 방사능 인증 표준물질(certified reference material, CRM)을 구매하였으며 이는 ²⁴¹Am, ¹⁰⁹Cd 등 감마선 방출 핵종 10종을 혼합한 1 L 부피의 고상 선원이다. 이를 80,000초 계측한 뒤 에너지 및 효율 교정을 시행하였다.

식품의약품안전처 식품공전의 시험법을 적용하여 분석 시간은 10,000초로 설정하였고(MFDS, 2024b), 모든 검체에 대해 3 반복 측정하였다.

최소검출가능농도

백그라운드와 실제로 얻는 결괏값을 구분하는 검출한계치(low limit of detection, LLD)를 설정하여 방사능 농도 측정 시 검출여부를 판단하는 근거로 사용하였다(Lee 등, 1999). 이 값을 바탕으로 하여 시료량, 시료측정시간 등을 포함하여 아래 식에 의해 최소검출가능농도(minimum detectable activity, MDA)를 결정하였다.

μ_B: 백그라운드의 불확도

ε: 효율

m: 시료량

I_γ: 감마 방출률

t_s: 시료측정시간

감마선 분광 분석 프로그램인 Gamma Vision(AMETEK ORTEC)을 통해 자동으로 계산되며 측정된 방사능의 값이 MDA 값보다 낮은 경우에는 불검출이라고 판단하였다.

수산물 시료 54건에 대해 자연방사성핵종인 ⁴⁰K과 인공방사성핵종인 ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs, ¹³¹I에 대한 분석을 진행하였다. 방사능 분석 결과는 어류 42건과 조류와 연체류 12건으로 나누어 Table 1과 Table 2에 나타내었다. 모든 시료에서 ⁴⁰K은 47.4~533.1 Bq/kg 검출되었고 ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs, ¹³¹I는 MDA 이하의 값을 나타내었다.

Table 1 . Activity concentration of radionuclides of ⁴⁰K, ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs, and ¹³¹I in seaweed and mollusk.

Fishery product.		Sampling.	Radioactivity concentration (Bq/kg), k=11).
			134Cs.	137Cs.	131I.	40K.
Seaweed.	Sea mustard.	2023.04. 2023.12.	<0.0932). <0.089.	<0.095. <0.095.	<0.080. <0.121.	168.6±2.03). 396.9±12.1.
	Fusiformis.	2023.04.	<0.071.	<0.141.	<0.097.	533.1±30.9.
	Sargassum.	2023.12.	<0.077.	<0.127.	<0.104.	75.9±3.1.
Mollusk.	Octopus.	2023.05. 2023.08. 2023.12.	<0.041. <0.058. <0.101.	<0.069. <0.044. <0.068.	<0.084. <0.069. <0.062.	73.3±2.9. 70.5±1.4. 75.0±5.4.
	Cuttlefish.	2023.07. 2023.08. 2023.09.	<0.043. <0.059. <0.070.	<0.047. <0.095. <0.075.	<0.033. <0.057. <0.065.	60.2±2.3. 47.4±1.5. 79.4±2.2.
	Oyster.	2023.11.	<0.071.	<0.077.	<0.090.	76.1±3.4.
	Small octopus.	2023.12.	<0.097.	<0.063.	<0.109.	73.4±3.8.

¹⁾Mean coverage factor k=1..

²⁾Mean <less than minimum detectable activity level..

³⁾Mean±standard deviation..

Table 2 . Activity concentration of radionuclides of ⁴⁰K, ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs, and ¹³¹I in fishery.

Fishery product.	Sampling.	Radioactivity concentration (Bq/kg), k=11).
		134Cs.	137Cs.	131I.	40K.
Hairtail.	2023.02. 2023.05. 2023.08. 2023.10. 2023.11. 2023.12.	<0.0352). <0.034. <0.061. <0.052. <0.066. <0.059.	<0.063. <0.143. <0.067. <0.089. <0.083. <0.126.	<0.050. <0.070. <0.070. <0.075. <0.084. <0.103.	121.2±4.93). 116.1±11.4. 96.9±5.9. 113.1±1.7. 110.0±7.4. 116.7±11.9.
Yellowback seabream.	2023.02. 2023.08. 2023.11.	<0.050. <0.056. <0.056.	<0.085. <0.054. <0.096.	<0.060. <0.061. <0.098.	129.0±7.5. 91.6±3.2. 119.4±2.7.
Yellow tail.	2023.02. 2023.11. 2023.12.	<0.055. <0.061. <0.063.	<0.075. <0.129. <0.076.	<0.075. <0.063. <0.072.	123.8±5.9. 152.2±2.3. 141.6±6.4.
Eel.	2023.02. 2023.03. 2023.10.	<0.065. <0.054. <0.058.	<0.114. <0.084. <0.089.	<0.082. <0.061. <0.079.	101.9±2.1. 101.0±3.0. 74.8±0.4.
Shark.	2023.10. 2023.10. 2023.11.	<0.029. <0.058. <0.042.	<0.090. <0.083. <0.141.	<0.060. <0.053. <0.076.	96.5±2.4. 93.2±8.5. 151.2±8.4.
Mackerel.	2023.05. 2023.08. 2023.12.	<0.048. <0.068. <0.084.	<0.096. <0.099. <0.081.	<0.056. <0.089. <0.051.	120.6±5.7. 113.5±4.9. 115.6±4.8.
Flatfish.	2023.02. 2023.03.	<0.066. <0.091.	<0.103. <0.085.	<0.056. <0.103.	133.4±7.2. 175.6±1.6.
Red tilefish.	2023.05. 2023.10.	<0.068. <0.059.	<0.078. <0.082.	<0.058. <0.100.	98.1±5.5. 92.9±4.5.
Silver croaker.	2023.11. 2023.12.	<0.052. <0.058.	<0.078. <0.069.	<0.057. <0.083.	132.1±8.1. 116.0±2.4.
Rack fish.	2023.05.	<0.083.	<0.073.	<0.048.	98.7±3.3.
Croaker.	2023.08.	<0.054.	<0.033.	<0.085.	87.5±3.7.
Damselfish.	2023.08.	<0.057.	<0.064.	<0.055.	83.6±2.0.
Horse makerel.	2023.09.	<0.055.	<0.079.	<0.072.	115.8±3.6.
Ray.	2023.10.	<0.036.	<0.066.	<0.040.	60.2±4.0.
Sole.	2023.10.	<0.039.	<0.070.	<0.095.	93.3±5.1.
Stringed makerel.	2023.11.	<0.108.	<0.100.	<0.067.	120.5±7.0.
Inshore hagfish.	2023.11.	<0.065.	<0.108.	<0.074.	153.8±6.0.
John dory.	2023.11.	<0.046.	<0.110.	<0.052.	120.3±4.4.
Filefish.	2023.11.	<0.089.	<0.129.	<0.068.	112.6±3.9.
Barracuda.	2023.11.	<0.048.	<0.103.	<0.068.	118.0±2.2.
Angler fish.	2023.11.	<0.080.	<0.115.	<0.060.	88.0±6.8.
Spanish mackerel.	2023.11.	<0.073.	<0.144.	<0.093.	149.4±10.0.
Rock bream.	2023.12.	<0.044.	<0.117.	<0.054.	127.4±6.1.
Blowfish.	2023.12.	<0.042.	<0.097.	<0.046.	131.8±6.1.

¹⁾Mean coverage factor k=1..

²⁾Mean <less than minimum detectable activity level..

³⁾Mean±standard deviation..

⁴⁰K은 모든 시료에서 검출되었으며 어류 42건의 ⁴⁰K 방사능 농도는 60.2~175.6 Bq/kg으로 이전 연구와 비슷한 농도 수준을 나타내었다(Kang 등, 2004). 연체류는 47.4~79.4 Bq/kg의 범위를 나타내고 해조류는 75.9~533.1 Bq/kg의 범위를 나타내어 해조류의 ⁴⁰K 농도가 어류나 연체류에 비해 다소 높은 값을 보였다. 이는 국내 시중 유통 수산물에 대한 방사능 농도 조사의 결과와 유사하다(Kim 등, 2015). 톳이 533.1 Bq/kg으로 모든 시료 중 가장 높았는데 원자력안전위원회에서 실시하는 해양환경방사능조사에서도 톳이 해조류 중 가장 높은 값을 나타내었다(KINS, 2023).

인공방사능의 최소검출가능농도는 ¹³⁴Cs가 <0.029, ¹³⁷Cs이 <0.033, ¹³¹I이 <0.033로 식품의약품안전처에서 권고하는 1.0 Bq/kg보다 낮은 농도였으며, 모든 시료에서 ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs와 ¹³¹I은 MDA 이하의 값으로 불검출이었다(MFDS, 2024b). 본 실험에서도 최소 검출 가능 농도의 제한치를 허용기준의 1%로 적용하여 우리나라의 식품 방사능 기준인 100 Bq/kg의 0.01배인 1 Bq/kg으로 설정하였고(MFDS, 2024a; NIFDS, 2013), 모든 시료에서 MDA의 값이 1 Bq/kg 이하를 나타내었다.

제주도 내에서 판매되고 소비되는 국내산 수산물에 대한 방사능 농도 조사를 수행한 결과, ⁴⁰K은 모든 시료에서 검출되었지만, 이는 자연 방사성 물질로 모든 식품에 존재하므로 검출되었고 식품의약품안전처에서 기준을 설정, 고시하여 관리하는 인공 방사성 핵종인 ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs와 ¹³¹I은 모두 불검출로 방사능 오염도는 안전한 것으로 나타났다(MFDS, 2024a). 하지만 일본에서의 원전 오염수 방류 계획이 30년에 걸친 장기계획이고 중국에서도 원전 시설을 대규모로 확장하고 있으므로 지속적인 연구가 필요할 것으로 사료되며, 본 실험 결과가 향후 방사능 오염에 관한 연구를 위한 기초자료가 될 것으로 판단된다.

후쿠시마 원자력 발전소 사고 이후 방사성 물질에 대한 불안감이 높아졌다. 사고로 인해 발생한 방사성 오염수를 도쿄전력에서 저장해 왔지만, 오염수 저장 탱크가 포화상태라고 밝히며 오염수를 폐기하기로 하였고 2023년 8월부터 장기 방류를 시작하였다. 오염수가 4~5년 이후부터 제주도와 남해안으로 유입될 것이 예상되면서 도내 수산물 방사능 안전성 문제가 대두되었다. 이에 본 연구에서는 제주도 내 유통 및 판매되는 국내산 수산물 54건에 대한 방사능 농도 조사를 실시하였다. 전처리가 비교적 간단하고 신속한 분석이 가능한 감마핵종에 대한 분석을 진행하였으며 감마 분석 장비로 고순도 게르마늄 검출기(HPGe)를 사용하였다. 한국표준과학원에서 방사능 인증 표준물질을 구매하여 에너지 및 효율 교정을 실시하였다. 연구 결과 자연 방사성 핵종인 ⁴⁰K은 모든 시료에서 47.4~533.1 Bq/kg 검출되었고 인공 방사성 핵종인 ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs와 ¹³¹I은 검출되지 않았다. ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs와 ¹³¹I의 최소검출가능농도는 각 <0.029, <0.033, <0.033로 전부 본 실험에서 설정한 최소검출가능농도 제한치인 1 Bq/kg보다 낮은 값을 나타내었다. 본 연구 결과 현재까지 제주도내에서 유통, 판매되는 국내산 수산물의 방사능 농도는 안전한 수준으로 판단되나 수산물에 대한 불안감은 높아지고 있으므로 지속적인 연구가 필요할 것으로 사료된다.

본 연구는 제주특별자치도 보건환경연구원의 지원을 받아 수행된 연구입니다.